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孙建传授等人预言冰巨星外部存在二氧化硅夹杂配位高压相

时候:2021-01-25阅读:0

二氧化硅(SiO2)作为晶体硅、玻璃、陶瓷和耐火资料等物资的质料,在电子、修建等产业操纵资料、行星迷信等根本研讨中都具备首要意思。克日,南京大学物理学院孙建传授、王慧田传授、邢定钰院士和南京大学地球迷信与工程学院陆现彩传授等人,操纵晶体布局搜刮和第一性道理计较等方式预言了一种夹杂配位的新型二氧化硅高压相,并发明这类高压相的不变压强规模恰好涵盖了海王星的焦点压强温度前提,预示着这类二氧化硅高压相能够在太阳系巨行星和别的系内行星的外部大批存在。 

研讨背景

孙建传授课题组比来几年来内行星物资及其新物态方面有一系列的首要停顿,发明海王星、天王星这类巨行星中的氦能够与其积冰层中的水、氨和甲烷等物资反映天生新的化合物并在低温高压下构成别致的物态。如氦-水化合物中的超离子态【Nature Physics 15, 1065 (2019)】;氦-氨化合物中的超离子态和塑晶态【Phys. Rev. X 10, 021007 (2020)】;和氦-甲烷化合物中塑晶态和氦分散态的共存【Natl. Sci. Rev. 7, 1540 (2020)】等。后人的研讨发明,海王星、天王星这类气态行星的外部有一个石质的核,也便是说应当有二氧化硅,但是二氧化硅在这些行星外部温压前提下事实处于甚么样的晶体布局却一向是个悬而未决的题目。

别的,二氧化硅作为地球地壳中最丰硕的矿物,对咱们领会行星的构成和构成具备首要意思。在地球物理、凝集态物理和资料迷信等很多范畴,人们一向对二氧化硅新相的摸索乐趣盎然。研讨标明,跟着压强降低,二氧化硅中硅原子的配位数会逐步增添,从而构成丰硕的二氧化硅相图。比方,高压下的二氧化硅,如石英和柯石英,根基上是由四配位的二氧化硅成的。在约莫10GPa压强下,硅原子的配位数增添到6,而后顺次呈现一系列的高压相变:金红石型  CaCl2  α-PbO2  黄铁矿型等。别的,实际研讨标明,黄铁矿型布局将在约690 GPa摆布转变为Fe2P型布局,此中硅原子全数为九配位。实际计较还标明,在较高的温度下,别的一种九配位的氯铅矿cotunnite型布局比Fe2P型布局更不变。进而紧缩至10 TPa时,Fe2P型布局乃至能够转变为10配位的I4/mmm布局。

1:二氧化硅的能量不变性和晶体布局

1. 新型二氧化硅的不变性和晶体布局

基于如许的背景,孙建传授课题组用自行开辟的基于机械进修和图论帮助的晶体布局搜刮方式和第一性道理计较,对高压下的二氧化硅晶体布局,和们在低温高压下的物态停止了体系研讨,取得了一系列使人诧异的实际功效。他们预言,在巨行星外部压强情况下(约645890 GPa),一种新型的R-3布局的二氧化硅会成为最不变的布局(图1a),声子谱计较(图1b)证实了这类R-3布局二氧化硅是能源学不变的。使人惊奇的是,与其二氧化硅晶体布局中均一的硅原子配位数差别,该R-3相具备689三种配位数的夹杂。如图1c)所示,R-3相的菱形单胞中有三种差别种别的硅原子,构成三种差别的多面体。此中一个硅原子(标记为Si1)是六配位的,构成一个点群为D3dSiO6八面体(蓝色);六个硅原子(Si2)是八配位的,构成SiO8十二面体(青色);两个位于(1 1 1)体对角线上的硅原子(Si3)是九配位的,构成SiO9多面体(绿色)。差别于黄铁矿型二氧化硅中每一个氧原子都由三个硅原子配位,R-3相中的氧原子则都四个硅原子包围,这也标明R-3相中硅原子的均匀配位数应为8。并且这类R-3相二氧化硅的密度和电子能带带隙也恰好处于六配位的黄铁矿型和九配位的Fe2P型布局之间。 

2(a, b) -氧二元相图。cSiO3. dSiO6

2. 硅氧二元相图

随后,他们持续利用晶体布局搜刮方式和第一性道理计较,具体搜刮了硅-氧差别化学配比的二元相图,发明在500GPa1000GPa的压强情况下,硅和氧能够构成别致的三氧化硅(图二c)和六氧化硅化合物(图二d)。差别于R-3相二氧化硅,三氧化硅和六氧化硅都只要均一的配位数,并且六氧化硅一直坚持着八配位布局。在500-800GPa,三氧化硅是八配位的,800GPa以上,三氧化硅将会相变成为九配位。

3:实际预言的硅氧化合物的温度压强相图

二氧化硅的融化曲线(深绿色虚线)是后人文献经由过程打击波尝试取得的。相边境线用玄色实线和虚线标记。小的棕色/蓝色正方形代表Sotin等人的类地/陆地型系内行星的核幔边境(CMB压强-温度前提,绿色圆圈别离代表Hakim等人和van den Berg等人报道的斟酌了MgSiO3分化的类地系内行星的CMB前提。小正方形和圆圈内的数字因此地球品质(M)为单元的行星品质。Guillot等人和Nettelmann等人别离用白色正方形和白色圆圈表现太阳系巨行星(如天王星、海王星和土星)CMB处的估量压强-温度前提。

3. 压强-温度相图

基于准简谐类似(QHA)计较,他们构建了完全的硅氧化合物压强-温度相图(如图3)。新型的二氧化硅R-3相不变在六配位黄铁矿型和九配位Fe2P布局之间。沿低温标的目的,黄铁矿型、R-3相、钴铁矿型和Fe2P型二氧化硅顺次呈现,按照后人的行星模子,R-3相二氧化硅能够呈现在品质是5倍到7倍地球品质的陆地形状行星,或是品质在5.5 倍到7.5 倍之间的陆地形状行星外部。若是进一步斟酌到MgSiO3的分化,类地行星(图4a)中的绿色圆圈)的绝热线会产生很大变更。斟酌到这一点,本研讨中展望的R-3二氧化硅能够在4.2 倍到5.5 倍地球品质的行星内不变。从差别的文献取得的太阳系行星的核幔边境前提(CMB)略有差别,按照Nettelmann等人提出的模子,海王星的核幔边境前提恰好位置于R-3相的不变温压地区,这标明本文预言的R-3二氧化硅在宇宙中能够普遍存在。

该项研讨标明海王星焦点外部不变存在的二氧化硅响应当是R-3而不是先前以为的氯铅矿cotunnite型布局,以是这项任务极大转变了人们现有的熟悉。别的,该任务还预言硅的过氧化物,如三氧化硅和六氧化硅在低温高压富氧情况中不变存在,能够在系内行星如超等地球的外部演变研讨中起到很是首要的感化。比来的激光驱动打击尝试已将固体二氧化硅紧缩到高达700 GPa的压强,这使得本任务中预言的化合物的尝试考证成为能够。

值得一提的是,孙建传授课题组自立开辟的机械进修和图论帮助的通用晶体布局搜刮方式Magus (machine learning and graph theory assisted universal structure searcher)Sci. Bull. 63, 817 (2018) (封面文章)】为本名目的展开供给了坚固的根本。该方式已被胜利操纵于搜刮很是庞杂的晶体布局,如本文中报道的R-3二氧化硅胞中含有27个原子【Phys. Rev. Lett. 126, 035701 (2021)】,氮五环五唑阴离子盐MgN10AlN15胞中别离含有8864个原子【J. Phys. Chem. C 123, 10205 (2019); J. Phys. Chem. Lett. 10, 6166 (2019)】。 

相干研讨功效以“Mixed Coordination Silica at Megabar Pressure”为题,于2021120日颁发在国际物理学顶级期刊《Physical Review Letter》上。【Phys. Rev. Lett. 126, 035701 (2021). DOI: 】南京大学物理学院孙建传授课题组博士生刘聪为该二氧化碳硅高压相论文的第一作者,孙建传授为通信作者南京大学物理学院邢定钰院士和王慧田传授,地球迷信与工程学院陆现彩传授供给了深切指点,协作者还包含孙建传授课题组的先生施九洋、高豪、王豪杰和韩瑜。该项研讨取得了南京微布局协同立异中间、固体微布局物理国度重点尝试室的撑持,取得了科技部重点研发打算、国度天然迷信基金、中间高校根基营业费、南京大学出色研讨打算等经费的帮助。相干计较任务首要在南京微布局协同立异中间高机能计较中间、南京大学高机能计较中间、广州超算中间河汉二等超等计较机上停止。(刘聪) 

文章链接:

Cong Liu, Jiuyang Shi, Hao Gao, Junjie Wang, Yu Han, Xiancai Lu, Hui-Tian Wang, Dingyu Xing, and Jian Sun*, Mixed coordination silica at megabar pressure, Phys. Rev. Lett. 126, 035701 (2021).

DOI:  

 


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